哈工大何自开、赵恩贵团队成功构筑高稳定性的三芳胺阳离子自由基体系

哈工大全媒体（阚思邈 谢梁晖 张帅/文 张帅/图）近日，深圳校区前沿学部理学院何自开、医工学院赵恩贵团队在构建稳定型有机离子自由基体类光功能材料领域取得新进展。基于混合价化合物的设计理念，研究团队成功构筑了一类具有超高稳定性的三芳胺阳离子自由基体系，该体系通过分子内价间电荷转移（IVCT）过程能够高效吸收全太阳光谱。该研究成果以《高稳定型太阳光谱全吸收的有机阳离子自由基》（Robust organic radical cations with near-unity absorption across solar spectrum）为题发表于《自然通讯》，并被选为期刊亮点论文（Editors’Highlights）。

有机双线态自由基因其开壳层电子结构而备受关注。未成对电子能够赋予材料独特的光、电、磁特性，使其在光电器件、生物传感诊疗以及太阳能高效利用等领域具备广阔应用前景。然而，自由基的高反应活性使其合成和实际应用面临挑战。已报道的稳定自由基体系种类十分有限，严重制约了其实际应用的拓展（ChemPhotoChem, 2024, 8, e202300101）。为应对这一挑战，何自开、赵恩贵团队围绕三芳基环绕的单中心碳（Angew. Chem. Int. Ed., 2025, 64, e202414406）、氮（Small, 2025, 2503981）、磷（Chem. Sci., 2023, 14, 1871）等结构展开研究工作，利用原位光照和氧化还原策略构筑新型阳离子有机自由基光功能材料，并积极探索其实际应用前景。

利用该体系介导的光热转换实现太阳能驱动水蒸发，研究团队通过滴注法将2^•+SbF₆^⁻负载在内部具有丰富毛细结构的纤维素纸作为支撑材料，构建了界面蒸发体系。在1个太阳光强照射条件下，该体系的平衡温度可达到84.3摄氏度，太阳能驱动的水蒸发效率高达97.2%（图1）。此外，该体系还在实际海水淡化实验中展现出良好效果，进一步验证了其应用潜力（图1）。这项研究通过合理的分子设计，成功地制备了高稳定性的三芳胺阳离子自由基体系，并揭示了其稳定性与分子结构及电子特性之间的内在联系。该体系通过分子内价间电荷转移（IVCT）过程实现了对太阳光谱的全吸收，并通过高效的太阳能光热转换，在海水淡化中展现出良好应用效果。研究成果为构建稳定型有机自由基体系及开发高效太阳能光热转换材料提供了重要的理论指导和实践参考。

图1：（a）空白纤维素纸和负载2^•+SbF₆^⁻的界面蒸发体系在模拟太阳光照射下的光热转换行为，插图为相应的红外热成像图；（b）纯水、空白纤维素纸、氧化石墨烯和负载2^•+SbF₆^⁻的界面蒸发体系的水蒸发曲线；（c）已报道的太阳能驱动水蒸发材料的太阳能蒸汽转换效率；（d）海水在太阳能脱盐前（蓝色）和脱盐后（绿色）的离子浓度变化。

深圳校区为论文第一完成单位。深圳校区博士研究生张帅为论文第一作者，何自开、赵恩贵为共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、深圳市科技计划等项目支持，同时得到深圳校区张倩教授、曹峰教授团队支持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-025-62581-5